近日,我院刘训良教授、伊小萍副教授团队与大连理工大学、中国科学院物理研究所合作在固态锂电池领域取得重要进展,相关研究成果以“A mechano-integrated gradient electrolyte for long-cycling solid-state lithium metal batteries”为题,发表于国际权威学术期刊Nature Communications。该工作提出了一种基于动态氢键交联聚氨酯基质的力学集成梯度电解质设计策略,为同时提升固态电解质的离子传输效率、力学强度与界面兼容性提供了新思路。

固态锂金属电池因其高能量密度和优异的安全性,被普遍视为下一代储能技术的关键方向之一。然而,电极与电解质界面的机械-电化学失稳问题严重制约其实际应用。聚合物固态电解质虽加工性好、界面相容性佳,但离子电导率普遍偏低且电化学窗口较窄;无机电解质虽具有较高的室温离子电导率,却难以与电极形成稳定共形的固-固界面,界面兼容性问题突出。传统有机-无机复合固态电解质在低填料含量(<10>50 wt%)则因无机颗粒团聚导致脆性增加、加工性能恶化。因此,如何在保持良好界面接触的同时提升离子传输效率,并兼顾力学强度与加工性能,是该领域亟待突破的核心科学问题之一。

针对上述挑战,研究团队设计了一种基于动态氢键交联聚氨酯基质的力学集成梯度电解质(MIGE)。通过刚性骨架+动态网络的双扩链剂分子设计,赋予聚合物基体超过5000%的断裂应变与高于200 wt%的无机填料承载能力;通过空间调控LATP填料含量,实现了高离子电导率(10-4 S cm-1)、宽电化学窗口(4.9 V)和优异力学强度(>80 MPa)的协同。电化学测试表明,采用该电解质的锂对称电池可实现超过7500小时的稳定循环;Li||LiFePO4在0.5C,60℃循环1000次后容量保持率约为74%,在0.1C,30℃循环1700次后容量保持率约为89%,NCM811软包电池在无外部堆压条件下仍能稳定运行。此外,与传统固态电解质需要高温烧结、真空沉积或复杂多层压合工艺不同,MIGE支持全溶液法卷对卷生产,具有低温加工、薄膜化、高强度和低成本的优势。该工作通过将力学完整性和界面化学在空间上进行梯度化定制,为高能量密度、长寿命全固态锂电池的实际应用提供了可扩展的材料平台。